近期，中國科學院合肥物質院強磁場中心楊曉萍研究員課題組和合作者，在5d銥氧化物異質結構的絕緣體-金屬轉變方面取得新進展，在局域于異質界面IrO₂中發現穩定可控的單原子層二維電子氣。該成果2024年7月在線發表在國際期刊ACS Applied Electronic Materials上。

莫特（Mott）絕緣體-金屬轉變因其潛在的器件應用和摻雜后超導的可能性，在凝聚態物理學中引起了廣泛關注。相比3d過渡金屬氧化物中較弱的自旋軌道耦合效應，5d銥氧化物表現出顯著增強的自旋軌道耦合，其能量已經與晶體場劈裂和電子關聯效應相當。強自旋軌道耦合使得Ir 5d-t_2g被分成J_eff＝3/2和J_eff＝1/2子帶，庫侖相互作用的引入進一步將J_eff=1/2能帶分為上哈伯德能帶和下哈伯德能帶。層狀Ruddlesden–Popper (RP)相Sr_n+1Ir_nO_3n+1是具有代表性的銥酸鹽材料，其中Sr₂IrO₄ (n=1)是反鐵磁Mott絕緣體，具有滿占據的J_eff=3/2帶和半占據的J_eff=1/2帶。由于和銅酸鹽之間在結構、軌道占據和物性上有很多相似之處，Sr₂IrO₄被預測有希望通過電子摻雜而實現高溫超導特性。隨著n的增加，J_eff=1/2帶寬從n=1的0.48 eV到n=∞的1.01 eV，導致Mott能隙的閉合。角分辨光電子能譜(ARPES)也證實鈣鈦礦SrIrO₃體材料的半金屬性質。然而，在界面二維極限下的SrIrO₃卻是和Sr₂IrO₄類似的反鐵磁Mott絕緣體，這就給界面調控提供了可能。

目前異質界面技術已被廣泛用于調控材料的電子結構和物性，研究團隊基于密度泛函理論，對 (SrIrO₃)_m/(LaTiO₃)₁超晶格的電子結構進行了系統研究。發現在LaTiO₃和 SrIrO₃之間存在由界面極化差異和氧八面體畸變聯合驅動的整數電荷轉移情況。通過對LaTiO₃進行A位摻雜或改變 SrIrO₃層數 m，能夠定量控制Ti和 Ir 原子之間轉移的電子數，調控Ir在不同價態之間轉換，導致體系出現各種各樣的電子態，如非磁能帶絕緣體、鐵磁金屬、亞鐵磁Mott絕緣體和亞鐵磁金屬。特別在m?2的(SrIrO₃)_m/( LaTiO₃)₁超晶格的界面處實現了分數占據的混合價態 (Ir^3.3+/Ir^3.7+)，在Ba摻雜的(SrIrO₃)₁/(La_1?xBa_xTiO₃)₁和(SrIrO₃)_m/(LaTiO₃)₁(m?3)中均實現了絕緣體-金屬轉變。最有趣的是，研究團隊發現無論SrIrO₃層的厚度如何，電荷轉移和二維電子氣現象僅僅局域在異質界面處的IrO₂單原子層中。這種特性與典型的3d氧化物異質結構LaAlO₃/SrTiO₃形成鮮明對比，后者的準二維電子氣穿過界面延伸到SrTiO₃多個晶胞。這些為研究新型納米級氧化物電子器件和探索二維非常規銥酸鹽超導提供了新的見解。

強磁場科學中心博士生李苗和丁振于為共同第一作者，強磁場科學中心楊曉萍研究員和新加坡科技研究局高性能計算研究所吳剛研究員為共同通訊作者。該項研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和強磁場安徽省實驗室的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaelm.4c01015

圖1: Mott-Hubbard 模型描述的費米能級附近SrIrO₃相關超晶格5d能帶圖像。

圖2: 代表性的(SrIrO₃)₄/(LaTiO₃)₁超晶格的(a)異質界面結構, (b)局域于異質界面處的Ir-5d-t_2g單原子層二維電子氣，(c)基于Mott-Hubbard 模型描述的費米能級附近的能帶圖像。